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钛酸锂电化学嵌锂过程结构转变及锂离子占位变化技术解析

时间:2021-09-24    来源:lol外围APP    人气:

本文摘要:【章节】由于钛酸锂(Li4/3Ti5/3O4)具备“零突发事件”的特性,即晶体结构在电池反应过程中只经历了将近2%的体积变化,这种出色的特性将不会很大地缩短电池的循环寿命,并能确保不同凡响的安全性以及倍率性能。因此,为了更佳地研发和设计钛酸锂电池,更加多的研究组从微观机理上对Li4/3Ti5/3O4在锂离子脱嵌过程中的结构变化和电化学不道德做到了大量且了解的研究。

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【章节】由于钛酸锂(Li4/3Ti5/3O4)具备“零突发事件”的特性,即晶体结构在电池反应过程中只经历了将近2%的体积变化,这种出色的特性将不会很大地缩短电池的循环寿命,并能确保不同凡响的安全性以及倍率性能。因此,为了更佳地研发和设计钛酸锂电池,更加多的研究组从微观机理上对Li4/3Ti5/3O4在锂离子脱嵌过程中的结构变化和电化学不道德做到了大量且了解的研究。到目前为止,人们找到Li4/3Ti5/3O4和最后金字锂后的Li7/3Ti5/3O4结构都具备较好的锂离子传输速率,并且仍然指出Li4/3Ti5/3O4的结构改变过程可由两互为热力学模型说明,即系统只由Li4/3Ti5/3O4和Li7/3Ti5/3O4构成。

出乎意料的是,嵌锂过程不会极大地提高锂离子在中间互为Li4/3+xTi5/3O4内部的传输速率,进而造成较好的倍率性能。很显著,这种现象无法由现有的两互为模型说明。回应,人们明确提出了多种假设,指出有可能是由于构成了均匀分布的固溶体,或者是构成了赝固溶体,而这种赝固溶体只是由纳米尺度的Li4/3Ti5/3O4和Li7/3Ti5/3O4两互为颗粒融合而出。

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但也于是以由于这种材料的“零突发事件”特性,这必要造成了利用常规检测手段无法准确地确认在电化学反应过程中所再次发生的微乎相合的结构变化。【成果概述】近日,布鲁克海文国家实验室的章炜(第一作者)、MehmetTopsakal(联合第一作者)、AmyC.Marschilok(通讯作者)、DeyuLu(通讯作者)和王峰研究员(通讯作者)利用原位X光吸取序测量并融合近期的第一原理计算出来解析了钛酸锂在电化学嵌锂过程中所经历的局域结构改变以及适当的锂离子标记变化,并在J.Am.Chem.Soc.上公开发表了为题“Multi-StageStructuralTransformationsinZero-StrainLithiumTitanateUnveiledbyinSituX-rayAbsorptionFingerprints”的研究论文。【本文亮点】本研究设计了一种不切实际的原位电化学电池,以确保在荧光模式下可获得信号充足强劲的TiK-edgeX光吸取序。

吸取序中的各种特征变化说明了了Li4/3Ti5/3O4的金字锂过程不会同时在亚晶胞和颗粒尺度上造成多阶段的结构改变,从实验上证实了在相当大的锂离子浓度范围内固溶相Li4/3+xTi5/3O4的不存在,并且这种固溶相见和两互为(Li4/3Ti5/3O4和Li7/3Ti5/3O4)互相混合。从亚晶胞尺度上,第一原理计算出来说明了了虽然Li4/3Ti5/3O4是一种零突发事件材料,但单个晶胞内不存在四种有所不同TiO6八面体,它们不会随着锂离子的有所不同标记而经历显著的畸变和Ti-O键长变化,而这些变化于是以可以与X光吸取序特征一一对应。

更进一步,实验和计算结果也说明了为何Li4/3Ti5/3O4具备独有的“零突发事件”性质。【图文简介】图1.利用原位X光吸取序跟踪Li4/3Ti5/3O4在电化学嵌锂过程中的结构改变(a)为原位电化学电池以及原位X光吸取序实验装置示意图;(b)为一系列原位X光吸取序以及比较不应的恒放逐电曲线;(c)为将几个X光吸取序三大摆放后表明了各个有所不同的等吸取点(isosbesticpoints),由图中圆圈标明。缩放某个等吸取点后,可显现出这并非单一的等吸取点,与传统的两互为反应所产生的单一等吸取点所有所不同;(d)为Pre-peakB的分数强度和主峰D的峰值方位随着锂离子浓度的变化曲线;虽然这两个参数所对应的成因有所不同,但都表明出有了完全一致的变化规律。

图2.多个图谱指纹特征随着锂离子浓度的变化规律如果系统经历纯粹的两互为热力学,Li4/3Ti5/3O4的质量百分比(α(x))应当随着锂离子浓度呈圆形线性变化,由图中黑色虚线右图。但所有归一化后的图谱指纹特征变化曲线,例如pre-peakB的分数强度?B(x),主峰D的比较峰值方位??D(x),以及经过图谱数值获得的α(x),都背离两互为变化路径。


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